由于材料本征物化、力学特性的差异，功能部件间的界面问题是柔性电子器件所无法回避的。界面上滑移、脱层、破裂等情况的出现都会引起器件性能的劣化，甚至导致失效。因而，构建具有高强度和低阻抗的鲁棒连接界面是所有柔性电子器件，尤其是可延展柔性电子器件所迫切需求的。这一目标的实现能够有力推动可延展柔性电子器件的发展，并催生出更为广泛的应用。
最近，浙江清华柔性电子技术研究院的研究团队提出了一种解决可延展柔性电子器件界面问题的新策略，能够在不引入第三介质层的基础上，利用材料本征物化特性的一致性，有效增强不同功能部件之间的界面强度并大幅降低拉伸变形下的界面阻抗。同时，通过快速直写具有鲁棒界面的表皮电子器件，进而实现多运动和多状态下生理应变信号的精准监测，成功证明了此策略的实用价值，为未来可延展柔性电子器件的先进制造提供了重要支撑。该成果以“Homogeneity Permitted Robust Connection for Additive Manufacturing Stretchable Electronics”为题，于8月31日发表在ACS Applied Materials & Interfaces。
为证明均质界面增强策略的有效性和通用性，研究人员选用了商业化碳纳米管（CNT）和聚氨酯弹性体（TPU）作为原材料，通过调控CNT功能填料的分散形态，制备了两种组分相同但是功能特性差异巨大的碳纳米管-聚氨酯弹性复合体（CTC），即均匀复合体（Uniform CTC）和非均匀复合体（Nonuniform CTC），并且研究了掺杂比例与两种复合体功能特性之间的关系。
具有不同分散形态的两种碳纳米管-聚氨酯弹性体复合体
通过横向对比发现，均匀复合体导电性更好，零点漂移更小；而非均匀复合体的应变敏感度更高，模量更小。当同样掺杂15 wt%碳纳米管功能填料时，两种复合体导电性，应变敏感度和模量之间的差异能分别达到281倍，15.7倍和7.1倍。这种巨大的功能特性差异是由碳纳米管显著的分散形态差异所导致的。值得一提的是，高灵敏度的非均匀复合体不仅能够实现脉搏等微弱应变信号的精准监测，还可以识别出脉搏信号中的特征生理信息，具备良好的医用价值。基于上述功能特性差异，均匀复合体和非均匀复合体可以分别用作应变监测器件中的导线部件和传感部件。
均匀复合体和非均匀复合体的功能特性对比
通过溶胀再干燥工艺，研究人员在均匀复合体和非均匀复合体之间构建了连接界面，用于模拟真实器件内部不同功能部件之间的连接状态。连接界面的理论建模分析和力学-电学特性测试结果证明，所构建的连接界面具有高界面强度和低界面阻抗，以及拉伸变形下的鲁棒性，验证了均质界面增强策略的有效性。
力学-电学测试、理论模型分析和界面增强机理
功能部件的均质性是实现界面增强的根本原因。在溶胀后，两种复合体连接界面处的聚氨酯高分子被部分溶解，高分子链的自由度得到提高。界面对粘后，随着溶剂的挥发，界面两侧物化特性相同的高分子链会逐渐纠缠，引发互锁效应，从而大幅增强界面强度。同时，高分子链的纠缠又会驱使碳纳米管对向移动，实现导电渗流网络的重构，从而在连接界面上形成良好的欧姆接触，降低界面阻抗。
快速直写可延展柔性电子器件，多运动和多状态下生理应变信号的监测
最后，研究人员利用增材制造技术快速直写了具有鲁棒连接界面的表皮柔性电子器件，实现了手指快速屈伸监测、肘部大变形屈伸监测、以及运动前后的脉搏信号监测，成功例证了此均质界面增强策略在未来快速制造可延展柔性电子器件中的价值。
浙江清华柔性电子技术研究院助理研究员傅棋琪博士为文章的第一作者，浙江清华柔性电子技术研究院是清华大学探索多学科交叉与校地合作新模式的试点，是浙江省人民政府与清华大学共同打造的新型高端科研机构。
清华大学冯雪教授是论文通讯作者，冯雪教授团队长期致力于研究超常规环境下力学和柔性电子技术，发展可延展／超柔性等超常规微器件与大规模集成技术，所发展的柔性电子技术用于健康医疗、智能感知及重大装备，近年来在《Science Advances》、《Advanced Materials》、《Advanced Functional Materials》、《Journal of the Mechanics and Physics of Solids》等期刊发表一系列高水平论文。该项研究得到了国家重点基础研究发展计划（973计划）、国家自然科学基金等的资助。
论文信息：
Qi-Qi Fu, Tao Zhou, Ying Chen, Jianliang Xiao, Jingxian Xu, Zhao Pan, and Xue Feng*, Homogeneity Permitted Robust Connection for Additive Manufacturing Stretchable Electronics, ACS Applied Materials & Interfaces, 2020, 12(38), 43152-43159.
论文链接:
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.0c13071
